Самые древние известные науке жители области вокруг водопада были деревенскими охотниками и собирателями, на их языках водопад назывался Shongwe, Amanza Thunqayo, Mosi-oa-Tunua («гремящий дым»). Первым европейцем, который увидел водопад, был Дэвид Ливингстон. 17 ноября 1855 года, во время путешествия 1852—1856 от верховьев Замбези до устья реки, Ливингстон достиг водопада и подплыл к маленькому острову, который впоследствии был назван его именем. Ливингстон был впечатлён водопадами Ngonye, далее проплыл вверх по течению, увидел более внушительный водопад, и назвал его в честь королевы Виктории. Он написал о водопаде: Никто не может сравнить красоту с чем-либо увиденным в Англии. Это никогда прежде не видели глаза европейцев. На места, столь прекрасные, должно быть, смотрели ангелы в полёте.
В 1860 году Ливингстон вернулся к водопаду и провел вместе с Джоном Кирком детальное исследование. На водопаде побывали другие европейские исследователи — португалец Серпа Пинто, чех Эмиль Холуб, британский художник Томас Бейнес, который написал некоторые из самых ранних картин водопада. До тех пор, пока в 1905 году в местность не была проведена железная дорога, она редко посещалась европейцами.
Водопад находится на территории двух национальных парков — «Гремящий Дым» (Mosi-oa-Tunya) в Замбии и «Водопад Виктория» в Зимбабве. Оба национальных парка являются небольшими, они охватывают площадь 66 и 23 квадратных километра соответственно.
Национальные парки содержат богатую дикую природу, включая значительные поселения слонов и жирафов. Река в этом месте содержит большое поселение гиппопотамов. В национальном парке «Гремящий Дым» также проживают два белых носорога, которые были завезены туда из Южной Африки.
